try like this
string[] strArr = { "a", "b", "c" };
DataTable dt = new DataTable();
dt.Columns.Add("ID");
dt.Columns.Add("NAME");
dt.Rows.Add("1", "NAME1");
dt.Rows.Add("2", "NAME2");
dt.Rows.Add("3", "NAME3");
dt.Columns.Add("Team");
int iCount = 0;
foreach (DataRow item in dt.Rows)
{
item["Team"] = strArr[iCount];
iCount++;
}
dt.AcceptChanges();